Während des Kampfes um die Glaubenseinheit in Tirol in den Jahren 1860 und 1861 stand der Erzherzog wol mit seiner Ueberzeugung auf Seite der katholischen Mehrheit des Landtages, aber er fügte sich seiner Pflicht als Vertreter einer verfassungsmäßigen Regierung. Von Schönbrunn aus richtete er am 17. Juni 1861 einen Erlaß an die Bezirksämter Tirols, worin auf die Agitationen zur Sammlung von Unterschriften für eine Sturmpetition wegen der Glaubenseinheit hingewiesen wurde, die durch eine Deputation dem Kaiser überreicht werden sollte. Erzherzog K. L. erklärte, daß der Kaiser die Absendung einer solchen Deputation nicht billige, und es erfolgte daher an die Bezirksämter der Auftrag, dieser Agitation entgegenzutreten. Ein zweiter Erlaß vom 23. Juni 1861 forderte die Tiroler Bezirksämter auf, die Bevölkerung zu belehren, sie möge sich vor übereilten Schritten bewahren, damit strengere Maßregeln überflüssig würden. Bald darauf bat der Erzherzog, da er die durch die Verfassung geänderte Stellung mit seiner Würde als Mitglied des regierenden Herrscherhauses nicht mehr vereinbar fand, um Enthebung von seinem Posten. Nachdem diese Bitte am 11. Juli 1861 gewährt worden war, hielt sich der Erzherzog von der activen Theilnahme an den Staatsgeschäften fern, benutzte aber jede in seiner Sphäre sich darbietende Gelegenheit, die äußere Machtstellung des Reiches zu fördern. In der Pflege der guten Beziehungen zum Auslande hatte er bemerkenswerthe Erfolge. Wiederholt zu diplomatischen Missionen verwendet, wohnte er auch im J. 1883 der Krönung Alexander’s III. in Moskau bei. Als dann nach Auflösung des Dreikaiserbundes eine Spannung zwischen den Cabineten von Wien und Petersberg eintrat, gelang es dem Erzherzog während seines Besuches in Peterhof, 1886, die früheren freundschaftlichen Beziehungen Oesterreichs und Rußlands wieder herzustellen.
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