Raimund Harmstorf wuchs als Sohn eines Arztes in Hamburg auf. Er wurde Zehnkampfmeister in Schleswig-Holstein und studierte zunächst Medizin, später dann Musik und darstellende Kunst. Ab den späten 1960er-Jahren war er in kleineren TV-Rollen zu sehen und hatte in der Rolle des Seewolfs 1971 seinen schauspielerischen Durchbruch.

Als Privatmann wurde Harmstorf vom Pech verfolgt. Er erlitt bei mehreren Unfällen schwere Verletzungen, und sein Fischrestaurant »Zum Seewolf«, das er in Deidesheim betrieb, ging pleite. In seinen letzten Lebensjahren litt der Schauspieler an der Parkinson-Krankheit und war gezwungen, starke Medikamente zu nehmen, die bei ihm Angstzustände und Wahnvorstellungen auslösten. Harmstorf ließ sich in einer psychiatrischen Klinik behandeln. Am 2. Mai 1998 berichtete die Bild-Zeitung unter der Schlagzeile „Seewolf Raimund Harmstorf in der Psychiatrie“ über die Krankheit des Schauspielers. Andere Medienberichte folgten. Laut seiner Lebensgefährtin nahm sich Harmstorf dies sehr zu Herzen. In der Nacht des 3. Mai 1998 erhängte er sich auf seinem Bauernhof in Marktoberdorf.